一、研究背景与核心痛点

CO₂过度排放加剧全球气候问题，将其催化转化为甲酸等高附加值化学品是碳循环利用的关键路径。CO₂加氢制甲酸通常依赖高温高压条件，钯基催化剂虽加氢活性优异，但纯钯纳米粒子易团聚、CO₂活化能力不足。

现有方案常通过介孔 SiO₂负载钯、接枝离子液体来提升稳定性与 CO₂富集效果，但载体孔道结构、离子液体化学环境与催化性能的内在关联仍缺乏系统研究。

二、催化剂制备与结构表征

西班牙海梅一世大学 Nuria Martín 团队将硅烷化咪唑离子液体共价接枝到 SBA-15 介孔硅与商业闪式硅胶上，再负载钯构建催化体系，用于室温、40 bar 条件下的水相 CO₂加氢制甲酸。

红外、拉曼与热重表征证实离子液体成功接枝，SBA-15 接枝后有机物质量损失达 20%，且有序介孔结构未被破坏。N₂吸附测试显示，功能化 SBA-15 比表面积下降 70%，远高于闪式硅胶的 20%，说明其孔道内负载了更多有机组分与金属。CO₂程序升温脱附实验表明，SBA-15 基催化剂的 CO₂吸附量达 0.79 cm³/g，是原始材料的 8 倍，离子液体显著强化了 CO₂吸附作用。

三、催化性能与影响因素

催化实验证实离子液体与单质钯是活性核心：仅负载钯的 SBA-15 几乎无活性，接枝离子液体并经 NaBH₄预还原后，甲酸浓度升至 0.23 M，二者可协同稳定钯物种、促进 CO₂活化。SBA-15 基催化剂活性远高于闪式硅胶体系，有序介孔结构是高负载量、高分散度的关键。

研究同时发现，咪唑环烷基链增长会使甲酸产量下降约 45%，源于空间位阻阻碍钯配位与 CO₂活化；将载体活化温度从 200 ℃提升至 500 ℃，甲酸产量 8 小时内提升 10 倍，高温可促进硅烷缩合与金属均匀分散。

四、稳定性与失活机制

TEM 表征显示，离子液体可将钯粒径稳定控制在 2–5 nm，无明显团聚，催化剂 TOF 可达 50 h⁻¹。循环实验中，催化剂首次循环后活性下降约 50%，XPS 分析证实失活主因是单质钯比例降低，而非钯元素浸出。

五、研究结论

本研究成功构建离子液体功能化介孔 SBA-15 负载钯催化剂，在室温、40 bar 的温和条件下实现了高效水相 CO₂加氢制甲酸。研究明确了有序介孔结构与离子液体的协同作用机制，为设计高效、稳定的 CO₂加氢催化剂提供了新的研究思路。

原文链接：

https://doi.org/10.1016/j.jcou.2026.103420

原文作者：

Marc Cuesta-Álvaro, Francisco G. Cirujano, Eduardo García-Verdugo, Raúl Porcar, and Nuria Martín

DOI: 10.1016/j.jcou.2026.103420

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