人类活动导致的 CO₂过量排放引发严峻气候变化,从天然气烟气等低浓度点源捕集 CO₂是实现碳中和的关键环节。膜分离技术因能耗低、操作灵活优势显著,但传统聚合物膜受限于渗透性与选择性的此消彼长(Robeson 上限),促进传递膜则存在载体饱和、稳定性差等问题,难以高效处理仅含约 4% CO₂的天然气烟气。支撑离子液体膜(SILMs)结合了离子液体的可调性与高气体选择性,但压差下离子液体易流失成为其工业化应用的核心瓶颈。
针对上述问题,美国纽约州立大学布法罗分校 Miao Yu 团队设计制备了纳米限域离子液体(NCIL)膜,将高 CO₂选择性的 1 - 乙基 - 3 - 甲基咪唑鎓甘氨酸([Emim][Gly])氨基酸离子液体,限域于超薄、开放且均匀的单壁碳纳米管(SWCNT)网络中,实现了低浓度 CO₂的高效分离。
结构表征显示,该 NCIL 膜厚度约 560nm,表面无缺陷,离子液体成功负载并形成连续分离层。通过优化碳纳米管负载量,在 60mg・m⁻² 时网络孔径约 11nm,N₂渗透率达 106GPU,气体传质阻力极低,且网络对离子液体的限域能力可承受超过 30bar 的高压,保障了膜的机械稳定性。进一步调控离子液体浸涂浓度,在 150mg・mL⁻¹ 时非选择性通道被有效抑制,膜获得最优分离性能。
性能测试表明,在模拟天然气烟气条件下,NCIL 膜实现了1654GPU 的 CO₂渗透率与 1132 的 CO₂/N₂选择性,远超多数已报道的离子液体膜与促进传递膜,其分离机制符合典型的促进传递特征。膜在 60-80℃范围内性能随温度升高显著提升,且 100 小时连续运行性能稳定,CO₂浓度切换后可快速恢复。
工业放大验证显示,将 NCIL 膜涂覆于 75cm² 中空纤维支撑体制备的膜组件,单级分离即可将 CO₂纯度从 4.2% 提升至 98%,最高捕集率达 54%,且 100 小时连续运行中 CO₂纯度与捕集率保持稳定。
该研究成功开发了可规模化制备的纳米限域离子液体膜,通过碳纳米管网络实现离子液体的稳定限域,同步突破了渗透率与选择性瓶颈,为高性能支撑离子液体膜的设计提供了新思路,有力推动了膜分离技术在碳捕集领域的工业化应用。
原文链接:
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.aea1329
原文作者:
Fan Wang, Dinesh Kumar Behera, Bratin Sengupta, David Li, and Miao Yu
DOI: 10.1126/sciadv.aea1329