光响应钌基离子液体的无溶剂可逆组装与开关性能研究_默尼离子液体定制

在配位化学与材料科学领域，多核金属配合物、笼状结构及配位聚合物的传统构建方式为溶液合成法，该方法虽成熟有效，但存在分离纯化复杂、环境负荷高等问题；无溶剂机械化学合成虽可规避溶剂弊端，却受限于固态分子扩散性差，难以实现精准组装。离子液体（ILs）凭借低熔点、可忽略的蒸气压、高离子电导率及结构可设计性，成为极具潜力的无溶剂反应介质；在离子液体中引入光活性金属配合物，可实现刺激响应性结构转变，为动态功能材料设计开辟了新路径。

针对上述问题，日本神户大学Tomoyuki Mochida团队以含二烷基苯胺(PhNMeC6H13)的钌夹心配合[CpRu(PhNMeC6H13)]⁺为阳离子，搭配B(CN)4⁻、BEt2(CN)2⁻、BF2(CN)2⁻三种不同氰基硼酸盐阴离子，设计合成了一系列兼具高转化效率、结构明确、可逆性优异的光响应离子液体。

团队合成了1-B(CN)4、1-BEt2(CN)2、1-BF2(CN)2、2-BF2(CN)2四种离子液体，在无溶剂条件下对石英片夹层中的样品进行紫外光照。结果显示：1-B(CN)4光照30 min，生成立方烷型四核配合物[(CpRu)4{B(CN)4}4]与解离的液态配体；其余三种样品光照10 min，即生成含阴离子双核配合物[CpRu(PhR′)]⁺[(CpRu)2{B(CN)2R2}3]⁻的混合物。

该研究通过精准分子设计，首次在无溶剂条件下实现了光控多核钌配合物的可逆组装与解离。实验证实，二烷基苯胺配体与B(CN)4⁻阴离子的组合，可实现近乎完美的结构可逆性与离子电导率开关性能，而配体或阴离子的结构修饰会直接影响反应路径与可逆性。该研究为智能离子导体的开发提供了新范式，其动态耦合机制在传感、储能器件领域具备良好的应用潜力。

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