离子液体阳离子对CO2电化学还原的促进机制_离子液体定制【默尼离子液体】

在全球碳中和战略推动下，CO2电化学还原(CO2RR)作为实现碳资源循环与可再生能源存储的关键技术，可将CO2转化为乙烯、乙醇等高价值C2+产物，兼具环境与能源双重意义。

然而，CO2RR面临两大核心挑战。一是CO2分子热力学稳定性高，其首步电子转移生成CO2•-自由基阴离子的过程为反应速控步，需施加极高负电位，导致反应动力学迟缓。二是产物分布宽泛，C2+产物选择性与反应活性难以协同优化，制约工业化应用。此前研究多聚焦于催化剂结构工程，如通过提高氧化物衍生金纳米颗粒晶界密度、构建铜纳米线阵列等方式稳定CO2•-，但性能提升有限。

离子液体(IL)因具有高CO2溶解度、宽电化学窗口等特性被用于CO2RR，却多作为本体电解液或有机相添加剂，存在产物分离成本高、CO2在有机介质中扩散速率低等问题。固体催化剂负载离子液体层(SCILL)概念虽能通过毛细作用将离子液体固定于催化剂孔隙，解决上述局限，但长期以来，离子液体中阳离子与阴离子的独立作用无法明确，因而难以针对性地优化其催化性能。

基于此，天津工业大学的沈浏鎏、张贵荣及梅东海研究团队以氧化物衍生铜(OD-Cu)为基底，基于SCILL概念设计了一种Cu-PQR-IL催化剂。

该研究明确了[Bmim]⁺阳离子在CO2RR中的核心作用机制。其通过咪唑环C4、C5质子与CO2形成中等强度氢键，激活CO2分子并加速速控步CO2•-的形成，且不干扰产物选择性。这一发现为通过调控催化剂-IL界面微环境（如优化IL负载量）设计高效CO2RR催化剂提供了可落地的新思路。